窒化ケイ素セラミックスの実際の熱伝導率と理論上の熱伝導率の間にギャップがある理由

窒化ケイ素 (Si₃N₄) は、固有熱伝導率が約 320 W/(m・K) の構造用セラミック材料であり、高い熱伝導率と優れた機械的特性を備えています。 Si₃N₄ は周囲温度での優れた安定性により、現代の半導体産業で広く採用されているセラミック基板パッケージ材料となっています。しかし、Si3N4 の実際の熱伝導率とその理論値の間には顕著な矛盾が存在します。この論文では、そのような相違の原因となる主な要因を調査します。

1 格子酸素

Si3N4 の熱伝導は主にフォノンの伝達によって支配されます。空孔、積層欠陥、粒界不純物などの格子欠陥はフォノン散乱を強化し、窒化シリコンの熱伝導率を低下させます。

格子酸素は、Si3N4 の熱伝導率を変える決定的な要因として機能します。酸素原子が Si3N4 格子に侵入すると、シリコン空孔が形成され、フォノン平均自由行程が大幅に短縮され、それに応じて熱伝導率が低下します。 Si3N4 の熱性能を高めるには、原料粉末中の酸素含有量を最小限に抑えて焼結活性を最適化し、同時に余分な酸素汚染をブロックするために微細な開始粒子サイズを維持する必要があります。

従来の焼結助剤Si₃N₄は格子酸素のもう一つの主要な供給源です。これらの添加剤は、液相内で一般に熱伝導率が 1 W/(m・K) 未満の粒界二次相を形成し、Si3N4 のバルク熱伝導率を損ないます。既存の研究では、希土類酸化物焼結助剤を採用すると、希土類元素のイオン半径が小さくなり、格子酸素含有量が減少することが確認されています。完全な緻密化と望ましい粒径を確保しながら、Si3N4 セラミック基板の製造コストを削減するには、低温焼結が好ましい。

さらに、還元性炭素粉末を適度に添加すると、第二相の形成が抑制され、格子純度が向上します。熱伝導率を高めるためには、過剰な遊離炭素を避ける必要があります。

2 窒化ケイ素の結晶構造

窒化ケイ素は、分子量 140.68 の強い共有結合性化合物です。その 2 つの一般的な多形、α-Si3N4 と β-Si3N4 は両方とも六方晶系に属します。 Si3N4 セラミックは通常 1800 °C 以上で焼結されるため、市販の Si3N4 コンポーネントでは β-Si3N4 が主な結晶相を構成します。

(1) β‑Si₃N₄ 粒成長の原動力

α‑からβ相への転移中に残留する未変換のα‑Si₃N₄は、熱伝導率に顕著な悪影響を与えます。したがって、α-Si3N4 から β-Si3N4 への完全な相変態は、β-Si3N4 の核生成と粒子成長を促進して熱伝導率を向上させるために不可欠です。

(2) 成長したβ‑Si₃N₄粒子の形態

β‑Si₃N4 粒径が大きくなるにつれて熱伝導率が著しく上昇し、アニーリング時間を延長すると熱伝達能力がさらに向上します。ただし、粒子が臨界寸法を超えて成長すると、さらなる粒子の粗大化によって熱性能はほとんど向上しません。

3 相対密度

相対密度は、Si3N4 の熱伝導率に顕著な影響を与えます。気孔率が高くなると、明らかな熱伝導率の低下が生じます。一般に、高熱伝導率の Si3N4 セラミックは高い嵩密度と熱拡散率を備えており、希土類酸化物は完全に緻密な窒化ケイ素の製造を容易にします。液相焼結は窒化ケイ素セラミックの緻密化を実現するために必須であり、Si3N4 の最終密度は焼結パラメータや加工方法によって異なります。このため、高熱伝導率の Si3N4 セラミックを製造するには、適切な焼結技術を選択することが重要です。

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